Des atomes qui interagissent fortement entre eux à grande distance

La troisième leçon a abordé l’étude de l’interaction entre atomes de Rydberg. Les électrons excités des deux atomes se « sentent » à grande distance par l’intermédiaire de l’interaction de type dipôle-dipôle. Ce couplage est analogue à celui qui s’exerce entre deux atomes dans leur état fondamental à une grande distance relativement à la taille des atomes (« queue » du potentiel moléculaire dans le cas du couplage entre les deux atomes d’une molécule diatomique par exemple). Mais alors que, dans ce dernier cas, l’interaction porte à quelques angströms à peine, soit quelques distances atomiques, elle s’exerce entre atomes de Rydberg sur des distances quasi macroscopiques de plusieurs microns, de l’ordre de cent fois la taille des nuages électroniques des atomes excités. C’est la grande portée de ces interactions entre atomes de Rydberg et leur grande intensité qui fait tout l’intérêt de ces systèmes pour des expériences d’information quantique ou d’optique non-linéaire.

La leçon a commencé par des rappels sur l’interaction de van der Waals entre deux atomes d’hydrogène dans leur état fondamental, à une distance r l’un de l’autre. Chaque atome porte un dipôle électrique nul en moyenne, mais qui présente des fluctuations. À l’ordre zéro, ces fluctuations aléatoires sont non corrélées sur les deux atomes. Elles se corrèlent à l’ordre un de l’interaction, ce qui conduit à une correction en 1/r3 de l’état du système des deux atomes et à une correction à l’ordre deux, en 1/r6, de leur énergie. L’énergie d’interaction est négative, conduisant à une force attractive en 1/r7 entre les deux atomes. La situation est différente si l’un des deux atomes est excité, dans un niveau de résonance optique, et l’autre dans son état fondamental. Dans ce cas, il existe deux états de même énergie du système des deux atomes, correspondant à un échange d’excitation entre eux. L’interaction dipôle-dipôle agit alors au premier ordre sur les énergies du système, conduisant à une levée de dégénérescence en 1/r3. Si l’un des atomes est initialement excité et l’autre dans son état fondamental, et si leur distance est fixée, cette levée de dégénérescence correspond à une oscillation entre les deux atomes qui échangent périodiquement leur excitation avec une période proportionnelle à r3.

Ces deux situations (interactions en 1/r3 et 1/r6) se retrouvent dans le cas de l’interaction entre deux atomes de Rydberg, quoique avec des ordres de grandeur très différents. Si les deux atomes sont initialement dans le même état quantique et s’il n’existe pas de couples de niveaux de Rydberg dégénérés avec l’état combiné des deux atomes, leur couplage est du second ordre, mais en n11/r6. L’énorme facteur d’amplification n11 par rapport au couplage de deux atomes dans l’état fondamental est dû d’une part à la grande taille des éléments de matrice dipolaire électrique qui interviennent, par le carré de leur produit (facteur n8), et d’autre part à la grande proximité en énergie de couples de niveaux atomiques très proches de l’état initial (l’inverse de la différence d’énergie variant en n3). Si, en raison des valeurs particulières des défauts quantiques, il existe accidentellement un couple de niveaux dégénéré avec l’état initial des deux atomes (ou différent en énergie de cet état par une quantité plus petite que l’élément de matrice dipôle-dipôle qui les couple), l’interaction entre les atomes agit au premier ordre sur les énergies, conduisant à une levée de dégénérescence et à un échange résonnant d’excitation en n4/r3 – là encore un effet fortement exalté (facteur en n4) par rapport à ce qu’il est pour deux atomes peu excités.

L’existence d’un couple de niveaux dégénérés par rapport à l’état initial et l’échange périodique d’énergie qui lui correspond (dans le cas de deux atomes à distance fixe) s’appelle une résonance de Förster. Celle-ci peut soit se produire accidentellement (coïncidence de niveaux liée aux valeurs spécifiques des défauts quantiques) soit être induite par l’application d’un champ électrique mettant les couples de niveaux en résonance en jouant sur la différence de leurs effets Stark. Toute l’analyse qui précède n’est valable que pour une distance interatomique qui n’est ni trop petite (il faut que les orbites électroniques ne se pénètrent pas, c’est-à-dire que r soit supérieur à une valeur proportionnelle à n2), ni trop grande (il faut que les effets de retard de propagation du rayonnement soient négligeables pour que l’approximation électrostatique implicitement admise ci-dessus soit valable). Cette dernière condition implique que r doit être inférieur aux longueurs d’onde caractéristiques des micro-ondes que les atomes de Rydberg sont susceptibles d’émettre ou d’absorber (qui sont proportionnelles à n3). Finalement r doit être de l’ordre d’une fraction de micron à environ 10 à 100 microns pour n de l’ordre de 50 à 100.

Les effets d’interaction entre atomes de Rydberg ont été observés tout d’abord dans des gaz ou des jets d’atomes à température ordinaire, se déplaçant à des vitesses de l’ordre de plusieurs centaines de mètres par seconde, si bien que les effets en 1/r3 ou 1/r6 étaient moyennés par le mouvement des atomes et les observations relativement qualitatives. La leçon a décrit certaines de ces expériences réalisées dans les années 1980. Une expérience de résonance de Förster sur un jet atomique d’atomes de sodium a mis en évidence l’échange résonnant d’excitation entre atomes, initialement tous les deux dans le même état |ns>, lorsque ces atomes étaient portés dans le couple d’états |n’p, n’’p> dégénéré par rapport à |ns, ns> par l’application d’un champ électrique. En mesurant le taux de transfert vers les états p en fonction du champ électrique et de la densité du jet d’atomes excité, on a pu déduire la section efficace du transfert résonnant et montrer qu’elle s’expliquait bien par une interaction de Förster entre les deux atomes. Dans une autre expérience, on a mesuré la largeur des raies laser d’excitation d’atomes de Rydberg de césium dans un jet de grande densité et observé un élargissement des raies, qui s’explique par l’excitation simultanée à deux photons de paires d’atomes dont les niveaux d’énergie sont déplacés par l’interaction quasi résonnante en n4/r3.

Nous avons conclu la leçon par l’étude d’une situation différente, quoique reliée aux précédentes, celle de l’interaction d’un atome de Rydberg avec ses images dans une cavité formée de deux miroirs parallèles, lorsqu’il passe à égale distance d entre les deux surfaces. Les fluctuations des dipôles électriques de l’atome et de ses images sont alors automatiquement corrélées, si bien que l’interaction modifie au premier ordre les énergies des états de Rydberg, d’une quantité en n4/d3. Nous avons décrit une expérience de spectroscopie laser des atomes de Rydberg entre les miroirs, effectuée au début des années 1990 qui a mesuré quantitativement cet effet de déplacement de niveau pour des atomes de sodium avec n variant de 10 à 13 et d de 0, 3 à 0,7 microns. L’accord entre l’expérience et les prévisions théoriques était excellent.